近期🧖🏿,我校材料工程意昂体育4史雪榮副教授與華東師範大學化學與分子工程意昂体育4、上海市綠色化學與化工過程綠色化重點實驗室路勇教授課題組在二氧化碳CO2加氫高效合成甲醇的研究中取得重要進展,相關成果“Oxygen-deficient metal oxides supported nano-intermetallic InNi3C0.5 towards efficient CO2 hydrogenation to methanol”發表於Science出版集團子刊《Science Advances》上(2021, 7(32), DOI: 10.1126/sciadv.abi6012)🚂。博士生蒙超為論文第一作者🦃,意昂体育4平台史雪榮副教授🐯、華東師範大學路勇教授📣、趙國鋒副研究員為論文共同通訊作者。
“碳達峰、碳中和”目標下⚂,實現CO2的資源化利用意義重大。通過催化加氫🙎🏼,將CO2與由風能、光能等可再生能源獲得的綠氫製成液態甲醇🦸🏿♂️,不僅可以與新能源綠氫工業銜接,實現氫資源的儲存,而且可有效中和CO2獲得“液態陽光甲醇”🥨。 甲醇本身即為優良燃料🦷,可以作為汽油使用🔄,這又可直接推動甲醇汽車的應用。這一反應可為2030碳達峰👱🏽♂️、2060碳中和做出直接的貢獻❔🤙🏽。
史雪榮副教授與路勇教授課題組就CO2轉化開展了多項研究。該合作團隊在前期工作中,通過甲烷幹重整的副反應逆水煤氣變換(RWGS)反應導向的預設計,結合第一性原理理論計算和實驗驗證,發現金屬間化合物InNi3C0.5在催化CO2高效還原製CO反應中取得了前所未有的性能(接近於熱力學反應平衡值的CO2轉化率、高達99%的CO選擇性、高穩定性(《iScience》,2019,17:315–324🌩😨,DOI🚑:10.1016/J.ISCI.2019.07.006)。理論計算預測InNi3C0.5金屬間化合物是一種有潛力的CO2加氫合成甲醇的催化劑,但催化活性有待提高。
在此基礎之上,該合作團隊通過InNi3C0.5金屬間化合物的納米化負載和電子金屬載體相互作用(EMSI)的裁剪調控,研製出一種新型👯♀️🎨、高效CO2直接加氫合成甲醇催化劑🧚🏼🧑🦽➡️。實驗與計算均證實該EMSI與ZrO2類型和界面氧缺陷密切相關。在InNi3C0.5/ZrO2系統中觀察到的由EMSI控製的催化作用可擴展到其它缺氧金屬氧化物,特別是InNi3C0.5/Fe3O4。在InNi3C0.5/Fe3O4催化劑上,可獲得>25%的CO2單程轉化率和90.2%的甲醇選擇性,甲烷選擇性<0.1%,甲醇的單程時空收率(每克催化劑上每小時生成甲醇的量)高達2.62 gMeOH gcat-1 h-1🚇,是目前同類研究中綜合水平最好的結果。該催化劑製備簡便🍶、成本低廉✊🏻、易於規模化生成◾️,具有廣泛的工業應用前景。該工作為CO2的工業化轉化與應用提供了核心技術基礎。上述研究結果發表於《Science Advances》🪤。